Die Barbarossahöhle wurde entdeckt, als man angefangen hat, den Kupferabbau wieder aufzunehmen. Man abbaut seit 900 Jahren eine 50 cm dicke schwarze Gesteinsschicht in dem Mansfelder Raum und im Südharz- dies nennt man Kupferschieferflöz. Auch im Kyffhäusergebiet hat man seit dem Mittelalter damit begonnen, aber es war nie sonderlich profitabel.
Am 31. August 1860 hatte der Unternehmer Wilhelm von Born aus Dortmund mit dem Stollenvortrieb unterhalb der Ruine der Falkenburg und direkt an der alten Salzstraße von Steinthaleben nach Bad Frankenhausen begonnen. Die Arbeiten standen unter der Leitung von Grubeninspektor Carl Klett aus Frankenhausen und Schichtmeister Friedrich Leonhardt aus Udersleben. Gemeinsam mit dem Steiger Heinrich Rödiger aus Könitz (bei Saalfeld) waren drei Bergleute aus Steinthaleben, die vorher auf dem Braunkohleschacht bei Bendeleben gearbeitet hatten, beschäftigt: Christian Nachtweide, August Schumann und Heinrich Vollrodt.
Es gab damals etwas extrem Bemerkenswertes, dass es so noch nicht gegeben hatte: Ein aktives Bergwerk, dass eigentlich noch gar nicht richtig in Gang gekommen war, wurde in kürzester Zeit zu einer Schauhöhle! Die Schlotte wurde normalerweise mit taubem Gestein versetzt, aber diesmal ist es der Nachwelt zugänglich geblieben. Dafür können wir dem großartigen Bergrat Friedrich Herthum und seinem Vorgesetzten Bergmeister Carl Franck unseren Dank aussprechen. Sie hatten von Amts wegen erwirkt, dass die Höhle aufgrund ihrer Seltenheit und Schönheit für die Nachwelt erhalten bleibt. Die Interessen des Bergbaus wurden zu Gunsten der Erschließung der Präsentation eines Naturphänomens zurückgestellt. Bergrat Herthum regte 1866 erste wissenschaftliche Vermessungen und Untersuchungen an und veröffentlichte 1868 ein Buch über die Barbarossahöhle in Leipzig.
